在过去的十年内,钙钛矿材料在光电器件领域快速发展,吸引了广泛的关注,但是其载流子输运过程并不明晰。S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]
近日,中山大学物理学院博士后袁野博士、颜庚骅博士等人成功解析了钙钛矿材料的缺陷结构和载流子动力学。该工作以“Shallow defects and variable photoluminescence decay times up to 280 μs in triple-cation perovskites”为题,发表在国际顶级期刊《Nature Materials》上。目前,业界普遍持有以下观点:S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

(1)钙钛矿中深能级缺陷很少,浅能级缺陷浓度高,深缺陷主导复合,而浅缺陷无害,构成所谓的“缺陷容忍“特性;S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

(2)瞬态方法(如瞬态荧光光谱)可用于表征载流子复合,并获得载流子寿命。寿命表示通过深能级缺陷进行的复合过程,因此是一个常数;S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

(3)与其他直接半导体相比,钙钛矿的寿命很长。一般认为可达 10μs;S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

(4)一些研究显示了钙钛矿薄膜内存在二阶非辐射复合过程,但原因尚不清楚。S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

在本工作中,团队应用先进的荧光光谱技术结合数值模拟成功对钙钛矿的缺陷结构进行了解析,该结果挑战了上述的观点(1-3),并为观点(4)提供和支持和解释。该团队在钙钛矿薄膜上观测到了长达数百微秒的荧光光谱寿命。这比过往观测到的 “长 ”寿命又高出 10 到 100 倍,是目前直接带隙半导体中测得的最长寿命,且该寿命随着载流子密度的降低还在持续增加。S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

进一步的研究表明,浅能级缺陷在稳态及瞬态荧光光谱中都对载流子复合过程起到主导作用。在可观测范围内深能级缺陷不会影响复合过程,因此常用的缺陷解析模型是不合理的。浅能级缺陷主导的衰减时间不会饱和到一个恒定值,因此,采用一个常数作为载流子寿命来表征复合过程也是不合理的。这是钙钛矿不同于传统半导体的一个独特特征。S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

通过建模,团队发现在浅能级缺陷主导复合时的模拟结果与实验结果一致。而且载流子通过浅能级缺陷的复合过程正好满足复合二阶复合的特性。S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

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(a) 瞬态光谱的初始振幅随着注入载流子浓度的变化S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

(b) 瞬态光谱的衰减时间随着准费米能级分裂的变化S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

(c) 稳态光谱得到的准费米能级分裂数值随测试光强的变化S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

该研究成果由中山大学物理学院太阳能系统研究所团队联合德国于利希研究中心能源与气候研究所共同完成,得到中德博士后交流计划等资金的大力支持。本文的通讯作者为颜庚骅博士后和Thomas Kirchartz教授,论文第 一完成单位为于利希研究中心能源与气候研究所,第二完成单位为中山大学物理学院,第 一作者为袁野博士后。袁野博士本科至研究生阶段均就读于中山大学物理学院,本科入选物理学院逸仙班,博士毕业于中山大学物理学院洪瑞江教授课题组,博士后合作导师为中山大学物理学院梁宗存教授。S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]

由中德双方领导的研究团队长期合作,共同致力于研究各类太阳电池的器件物理性质。在本工作之前,两方研究团队还合作在国际知名期刊《Advanced Materials》发表了题为“Quantifying Efficiency Limitations in All-Inorganic Halide Perovskite Solar Cells”的论文,对钙钛矿太阳电池的宏观器件特性和微观载流子特性进行了量化分析,并试图通过公式将两者定量化的联系起来。该工作为本次工作的研究提供了元分析和数据基础。S5Zled显示屏十大品牌_[显示之家]